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要取消小天才电话手表与支付宝的绑定，可以按照以下步骤操作。
1、打开支付宝APP：确保已经安装并登录了支付宝应用程序。
2、进入“设置”或“账户管理”：在支付宝应用中找到相关的设置区域，可能被称为“账户管理”或类似的名称。
3、找到“支付工具”：在账户管理页面中，寻找与“支付工具”或“快捷支付”相关的选项。
4、选择“解绑”或“解除绑定”：在支付工具列表中，找到小天才电话手表的绑定信息，并选择“解绑”或“解除绑定”的选项。
5、确认解绑操作：根据支付宝的提示，确认解绑操作，可能需要输入支付密码或进行其他验证步骤。
6、完成解绑：完成上述步骤后，支付宝会处理解绑请求，一旦处理完成，小天才电话手表就与支付宝成功解绑。
具体的操作可能会因支付宝版本或界面更新而略有不同，如果遇到问题，建议查看支付宝的官方帮助文档或联系支付宝客服以获取准确的指导，确保在解绑前处理好与支付宝绑定相关的支付和账户问题，避免产生不必要的麻烦。